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化學所等在團簇超原子用于新材料基因研究中取得進展
2020年11月02日 16:37:07
來源：化學研究所 點擊量：3715
在國家自然科學基金委、財政部、中國科學院的支持下，中科院化學研究所分子動態(tài)與穩(wěn)態(tài)結構實驗室研究員駱智訓課題組研制出多套團簇科學儀器裝置，在金屬團簇與超原子的高效制備及反應性研究中取得系列進展(圖1)。團簇超原子作為一類具有固定幾何結構和電子結構的類比于原子的團簇(Acc. Chem. Res. 2014，47，2931-2940)，可通過金屬團簇精準化學反應(Chem. Rev. 2016
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】腐蝕、防腐及催化等化學化工過程均涉及金屬團簇的研究，團簇已成為化學和材料研究的前沿和熱點。深入理解原子到分子、團簇、納米結構，再到宏觀物質的結構和功能演變，將推動化學走向“微觀化”、“精準化”和“交叉融合”。
在國家自然科學基金委、財政部、中國科學院的支持下，中科院化學研究所分子動態(tài)與穩(wěn)態(tài)結構實驗室研究員駱智訓課題組研制出多套團簇科學儀器裝置，在金屬團簇與超原子的制備及反應性研究中取得系列進展(圖1)。團簇超原子作為一類具有固定幾何結構和電子結構的類比于原子的團簇(Acc. Chem. Res. 2014，47，2931-2940)，可通過金屬團簇精準化學反應(Chem. Rev. 2016，116，23，14456)，設計具有團簇基因的功能新材料(Coord. Chem. Rev. 2019，400，213053)，可應用于催化，并且有望拓展至更廣泛的光化學、自旋電子學等領域，體現(xiàn)從“超原子化學”到“團簇材料基因”的新視角(Coord. Chem. Rev. 2020， CCR_213643)。
近期，在中科院院士、化學所研究員姚建年的指導下，研究團隊與北大深圳化學院教授潘鋒、清華大學教授李雋等合作，發(fā)現(xiàn)并氣相合成一種具有特殊穩(wěn)定性的類鈣鈦礦結構的金屬氧立方中性團簇Co13O8。理論研究表明，該團簇具有獨特的立方芳香性(圖2)。研究進一步揭示其獨特的穩(wěn)定性與體心立方結構、突出的前線軌道能隙、乃至芳香性相關，討論從二十面體Co13到立方Co13O8的結構演化的熱力學和反應動力學過程；通過計算其核獨立化學位移與磁感應電流密度，結合電子結構及軌道分析，詮釋Co13O8的立方芳香性及其化學本質。這類新型的氧鈍化金屬團簇(Oxygen-passivated metal cluster)有望用作新材料基因，研究人員將其命名為“金屬氧立方”(metalloxocubes)。相關研究成果發(fā)表在National Science Review，博士研究生耿麗君為論文作者。
圖1.(A) 自主研制的國家重大儀器(深紫外二期子項目)DUV+IR質譜光譜儀；(B)狹義和廣義超原子概念的提出(Acc. Chem. Res. 2014，47，2931)；(C)基于科學院儀器研制項目支持的離子層流反應管串聯(lián)自定義多重四極質譜系統(tǒng)；(D)開殼層超原子團簇Cu18-的發(fā)現(xiàn)(J. Phys. Chem. Lett. 2020，11，5807)；(E/F)金屬團簇應用于材料基因(Coord. Chem. Rev. 2019，400，213053；2020，213643)；(G)鹵素配體保護/活化超原子團簇(Chem. Sci. 2016，7，3067)
圖2.中性Con純金屬團簇質譜分布及其與大量氧氣反應后的質譜。插圖為Co13O8氧立方結構及其芳香性描述
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