原創： HORIBA HORIBA科學儀器事業部 

供稿：范春英

編輯：Joanna

TTA上轉換技術（三重態-三重態湮滅上轉換Triplet-triplet Annihilation Upconversion）可以將光子由低能量轉化為高能量，對提高太陽能利用率有很大幫助，也因此被人們廣泛的應用于光伏、光催化、熒光生物成像等領域。2017年日本鐘化集團開發的一塊180cm² 太陽能電池，創下了26.6%的轉換效率世界紀錄，可惜依然未能突破30%的肖克利-奎伊瑟限值。近四川大學新TTA上轉換實驗結果獲得重大突破， 未來或許有望進一步借助TTA上轉換技術突破太陽能電池30%轉換效率限。

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TTA上轉換技術核心關鍵在于實現較大反斯托克位移的同時，是否可以獲得較高上轉換量子效率?？?/span>惜常見上轉換體系都很難實現這一目標。在目前已有的報道中，TTA上轉換體系大反斯托克位移也只有0.97 eV，且上轉換效率僅為2.7%。近期四川大學化學學院楊成教授團隊通過設計，實驗獲得了迄今為止大反斯托克位移1.08 eV，并實現了高達21%的上轉換量子效率。

四川大學實驗獲得迄今為止大反斯托克位移1.08 eV

以光敏劑為切入點，優化TTA上轉換實驗

楊成教授團隊是如何做到的呢？揭秘前我們需要先認識一下TTA上轉換體系中的2大重要主角——光敏劑及受體分子。TTA上轉換過程中的能量轉移，就是通過這兩個角色間的不斷碰撞實現的。

楊成教授及其團隊的實驗改進思路，便是針對光敏劑進行優化處理。首先他們設計合成了一系列鉑-席夫堿配合物光敏劑，并利用化學修飾方法對這些光敏劑進行調節，來減少上轉換過程中的能量損失，進而增加反斯托克位移。此外楊教授團隊對這些光敏劑的光物理性質也進行了優化，用以提高實驗效率。

熒光光譜助力研究，實驗結果令人欣喜

終效果如何呢？楊教授團隊對敏化劑的室溫發光、低溫磷光以及磷光壽命分別進行了表征，同時對TTA上轉換實驗各項參數指標也進行了檢測，如TTA上轉換發光、上轉換發光隨濃度、功率的變化以及時間分辨發光光譜等。

終檢測結果顯示優化后的上轉換過程中能量損失由0.56 eV 減少到了0.18 eV，有效的增大了反斯托克斯位移，并終獲得目前為止大反斯托克位移1.08 eV。

不僅如此，楊教授團隊還將TTA上轉換實驗體系，由原來的無氧溶液實驗環境擴展到了空氣飽和的有氧溶液體系中，并在兩種體系中分別實現了高達21%和14.8%的TTA上轉換量子效率，這些結果都在表明突破肖克利-奎伊瑟限理論限或許指日可待。

實驗中，楊教授團隊使用Fluoromax系列熒光光譜儀進行檢測。他們利用Fluoromax系列熒光光譜儀高靈敏度（SNR 16000：1）和超寬檢測范圍（200-1700nm可選）的特點，確保了實驗結果的準確性；此外Fluoromax系列光譜儀功能齊全，可同時實現熒光、壽命和時間分辨光譜等的測試功能，這讓他們的檢測更加簡單方便，大幅度提高了工作效率。

HORIBA FluoroMax+/(P/TCSPC)高靈敏一體式熒光光譜儀

四川大學的這些發現為提高太陽能轉換效率帶來頗具潛力的應用前景。這一研究成果近期也發表在Journal of the American Chemical Society。

文章作者&論文直達

文章作者：C. Fan.; L. Wei.; T. Niu.; M. Rao.; G. Cheng.; J. J. Chruma.; W. Wu^*.; C. Yang^*.

題目&雜志：Efficient Triplet-Triplet Annihilation Upconversion with an Anti-Stokes Shift of 1.08 eV Achieved by Chemically Tuning Sensitizers.

DOI:10.1021/jacs.9b05824.

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