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本文由天津大學一碳化工課題組所作，第一作者為劉海博士，文章發表于Journal of Materials Chemistry A（J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 7848–7856）。

將CO₂作為一種資源，通過電化學方法利用可再生能源產生的電能將其轉化為化工原料與高附加值產品具有巨大的應用前景，有助于實現“碳中和"的長遠目標。CO₂電化學還原產物有多種，其中兩電子還原產物甲酸的路線具有100%的原子經濟性和較高的技術經濟價值。錫基材料由于價格低廉、無毒和高甲酸選擇性等特點而被廣泛用作CO₂電催化還原制甲酸的催化劑。其存在的一個重要問題是僅能在特定的操作電位下實現高的甲酸選擇性，這顯然不利于實際CO₂電解到甲酸的生產過程，阻礙了該技術的工業化應用。

CO₂還原產物的準確定量檢測對于催化劑的性能評價至關重要，連續在線檢測技術的發展為開發高效的CO₂還原電催化劑提供了有效的檢測手段。利用島津在線監測氣相色譜系統，通過搭建密封CO₂電催化還原電解系統，可實時、準確檢測反應過程中氣相還原產物的濃度，快速評價催化劑的性能，為設計合成高效的CO₂轉化電催化劑提供了重要依據。

GC-2014C 在線監測色譜系統

文獻解析

圖一. 掃描電鏡(a, b)和HAADF-STEM (c-f)電鏡圖

首先通過改性水熱法合成了暴露(111)和(332)高能晶面的八面體單晶SnO?納米粒子。從圖一可以看出，兩種SnO?納米粒子形貌和尺寸均一，且表面由不同的臺階位和平臺位等缺陷位組成。

圖二. 電催化還原CO₂性能表征：(a, b) H-cell; (c, d) Flow cell.

圖二表明暴露高能晶面的SnO?呈現出了高的CO?催化活性和選擇性。在流動性電解池(Flow cell)測試中，暴露(111)晶面的SnO?更是實現了超過500 mA cm^-2的甲酸分電流密度以及87.8%的甲酸法拉第效率，超過了工業化指標要求。

圖三. DFT計算結果: (a) SnO?不同晶面組成示意圖；(b-c) 反應中間體自由能和吸附能。

DFT計算（圖三）和原位Raman光譜（圖四）的表征結果表明在高能晶面上有利于*OCHO中間體(生成甲酸的關鍵中間體)的吸附，而不利于*HCOOH生成物的吸附，從而打破了SnO?中普通 (110)晶面上固有的中間產物在催化劑表面吸附的尺度依賴關系(Scaling relationship)，從而促進了甲酸的生成。

圖四. 原位Raman表征: (a) 原位Raman示意圖；（b-d）不同電位下的原位Raman光譜。

圖五. CO?電化學轉化與氯堿工業的耦合技術: (a) 電解裝置示意圖；(b-d) 電解產物分布圖。

在傳統的CO?電催化還原過程中，陽極反應為氧析出反應(OER)，該反應需要較高的過電位且產物為低價值的氧氣。為了解決這一問題，作者利用廉價的海水作為電解液，與工業上成熟的氯堿技術相結合，將陽極的OER反應替換為氯析出反應(CER)，從而大大提高了實際工業應用經濟性。圖五表明在CO?還原-耦合CER的電解池中，SnO?(111)催化劑在寬的電流密度范圍下實現了>80%的甲酸選擇性和接近60%的Cl?選擇性，并表現出了較長時間的操作穩定性。這一重要結果為CO?還原到甲酸的工業化提供了應用前景。

對上述實驗進行總結，本工作通過水熱法合成了暴露（332）和（111）高能晶面的的八面體SnO₂單晶。它們在~500 mV的電化學窗口內表現出了很高的CO₂催化活性和80％以上的高甲酸選擇性。結合氣體擴散電極，可以實現超過500 mA cm^-2的高甲酸分電流密度。密度泛函理論（DFT）計算和原位拉曼光譜研究表明，在高能晶面上有利于*OCHO物種的吸附而不利于HCOOH*的結合，從而有利于在寬的電勢范圍內生成甲酸。同時，這些八面體的SnO₂與氯堿電解槽實現了耦合，可同時高效地生產甲酸和Cl2。而應用自動在線進樣分析檢測產物的Shimadzu GC-2014C設備，為以上實驗中產物的檢測提供有效助力。

關聯儀器：GC-2014C

文獻題目

《Highly e?cient CO2 electrolysis within a wide operation window using octahedral tin oxide single crystals》

使用儀器

GC-2014C

作者

Hai Liu, a Yaqiong Su,b, c Siyu Kuang,a Emiel J. M. Hensen,b Sheng Zhang,*a Xinbin Ma*a

a Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education,

Collaborative Innovation Centre of Chemical Science and Engineering, School of

Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China.

E-mail: xbma@tju.edu.cn; sheng.zhang@tju.edu.cn

b Laboratory of Inorganic Materials and Catalysis, Department of Chemical

Engineering and Chemistry, Eindhoven University of Technology, P.O. Box 513, 5600

MB Eindhoven, The Netherlands

c School of Chemistry, Xi'an Key Laboratory of Sustainable Energy Materials Chemistry,

MOE Key Laboratory for Nonequilibrium Synthesis and Modulation of Condensed

Matter, State Key Laboratory of Electrical Insulation and Power Equipment, Xi'an

Jiaotong University, Xi'an 710049, China

聲明

1、本文不提供文獻原文。

2、所引用文獻僅供讀者研究和學習參考，不得用于其他營利性活動。

3. 文中涉及*，最佳類描述，限于實驗組別對比結果。

4. 本文內容非商業廣告，僅供專業人士參考。