在當(dāng)今追求節(jié)能減排與舒適生活環(huán)境的時代，智能窗戶作為一種新型節(jié)能設(shè)備成為建筑節(jié)能領(lǐng)域的研究熱點。其中，熱致變色智能窗戶能依據(jù)外界溫度變化，自動調(diào)節(jié)太陽光透過率，在降低建筑能耗方面潛力巨大。然而，現(xiàn)有的熱致變色智能窗戶在抗紫外、響應(yīng)速度和高溫穩(wěn)定性方面仍存在不足，嚴(yán)重限制了其實際應(yīng)用與發(fā)展。
針對上述問題，福州大學(xué)賴躍坤、黃劍瑩、江獻(xiàn)財、新加坡國立大學(xué)林志群聯(lián)合開發(fā)了一種基于三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)設(shè)計、Hofmeister效應(yīng)增強(qiáng)及納米顆粒屏蔽的熱穩(wěn)定復(fù)合凝膠，用于抗紫外、快速響應(yīng)和全天候調(diào)節(jié)的熱致變色智能窗戶。該復(fù)合凝膠（HDNP）由羥丙基甲基纖維素（HPMC）、聚（N,N-二甲基丙烯酰胺）（PDMAA）、硫酸鈉（Na2SO4）和聚多巴胺（PDA）納米顆粒組成。其中，PDMAA三維網(wǎng)絡(luò)的引入作為支撐骨架增強(qiáng)了水凝膠的熱穩(wěn)定性，防止了HPMC在相變過程中的團(tuán)聚和析出。Na2SO4通過Hofmeister效應(yīng)不僅將水凝膠的低臨界溶解溫度（LCST）降至32°C，還將其相變速率提升了五倍，使其可以在30秒內(nèi)完成相變。此外，小尺寸PDA納米顆粒的引入賦予了水凝膠抗紫外能力和高透光率（>60%）?；贖DNP復(fù)合凝膠的智能窗戶展示了66.9%的透光率、51.2%的太陽光調(diào)制能力和出色的耐久性。該研究的有效設(shè)計策略為開發(fā)快速響應(yīng)和耐用的熱致變色智能窗戶開辟了新途徑。相關(guān)工作以“Hofmeister Effect-Enhanced, Nanoparticle-Shielded, Thermally Stable Hydrogels for Anti-UV, Fast-Response, and All-Day-Modulated Smart Windows"為題發(fā)表在《Advanced Materials》期刊上。
智能窗的設(shè)計理念
傳統(tǒng)的HPMC水凝膠基智能窗戶在高溫下表現(xiàn)出較差的熱穩(wěn)定性和緩慢的相轉(zhuǎn)變速率。研究團(tuán)隊巧妙地設(shè)計了一種新型智能窗，以HPMC水凝膠為基礎(chǔ)，引入了PDMAA的三維網(wǎng)絡(luò)作為支撐骨架。有效防止了HPMC水凝膠在相變過程中的團(tuán)聚和析出，展現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。同時，研究人員選用無機(jī)鹽Na2SO4調(diào)節(jié)水凝膠的LCST和相變速率?；谄涓鼜?qiáng)的鹽析效應(yīng)，在降低LCST的同時進(jìn)一步加快了相變速率。此外，PDA納米顆粒不僅具有出色的紫外線吸收性能，還能作為內(nèi)置“加熱器"，在光照下進(jìn)一步提高水凝膠的相變速率，同時保證了智能窗戶具有較高的透光率。
圖1. HDNP智能窗的設(shè)計理念以及與其他纖維素水凝膠基智能窗戶的性能比較。
復(fù)合水凝膠的熱穩(wěn)定性
為解決HPMC水凝膠熱穩(wěn)定性差的問題，研究人員通過引入PDMAA三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)給HPMC水凝膠當(dāng)“支撐骨架"。并通過對水凝膠進(jìn)行電鏡（SEM 3100，CIQTEK）表征發(fā)現(xiàn)原始的HPMC水凝膠經(jīng)過高溫加熱后其分子鏈會出現(xiàn)明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象，導(dǎo)致大量水凝膠團(tuán)簇從溶液中析出，從而發(fā)生不均勻相變，表現(xiàn)出較差的熱穩(wěn)定性。而引入PDMAA三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的HD20水凝膠，經(jīng)過高溫加熱后能保持均勻的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，從而得以維持均勻的相變和穩(wěn)定的體積，表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。并通過多次高溫加熱/冷卻循環(huán)和長時間高溫加熱測試進(jìn)一步證明了其優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。通過傅里葉變換紅外（FTIR）光譜和密度泛函理論（DFT）計算分析發(fā)現(xiàn)，PDMAA的引入與HPMC之間形成了氫鍵，改變了水凝膠內(nèi)部的氫鍵作用。
圖2. 復(fù)合水凝膠的熱穩(wěn)定性及光學(xué)性能。
水凝膠的相變溫度和速率
為解決HPMC水凝膠相轉(zhuǎn)變的難題，研究人員對比了不同鹽陰離子的鹽析效應(yīng)。結(jié)果顯示，SO42-對水凝膠相變速率的提升最為顯著。添加3 wt% Na2SO4的HD20N3智能窗，在60°C加熱時，能在30秒內(nèi)從透明變?yōu)椴煌该?，冷卻至20°C時，也能在短時間內(nèi)恢復(fù)透明，相變速率快。此外，通過控制Na2SO4的濃度，可以制備出具有不同LCST的水凝膠，展現(xiàn)出良好的靈活性和廣泛的可調(diào)性。
圖3. 復(fù)合水凝膠的相變速率及光學(xué)性能。
智能窗戶的抗紫外線性能
抗紫外性能對水凝膠基智能窗戶在實際應(yīng)用中的長期耐久性至關(guān)重要，而PDA納米顆粒給智能窗戶帶來抗紫外和光熱雙重功能。研究人員通過引入小尺寸的PDA納米顆粒在保持高可見光透過率的同時，顯著提高了復(fù)合水凝膠（HD20N3Ps）基智能窗戶的抗紫外性能。實驗結(jié)果表明，PDA納米顆粒能夠有效吸收紫外線，將智能窗戶的紫外透過率從83.9%降至45.8%。此外，PDA納米顆粒的光熱效應(yīng)能進(jìn)一步提高智能窗戶在光照下的相變速率。HD20N3Ps基智能窗戶在紫外線照射下表現(xiàn)出優(yōu)異的抗紫外老化性能，經(jīng)過150小時的紫外照射后，其光學(xué)性能和結(jié)構(gòu)基本保持不變。
圖4. 智能窗戶的抗紫外線、光熱及光學(xué)性能。
全天調(diào)制智能窗戶
研究人員通過監(jiān)測配備HD20N3Ps基智能窗戶的泡沫模型房屋的內(nèi)部溫度，評估其室溫調(diào)制性能。實驗結(jié)果表明，在模擬陽光照射下，HD20N3Ps基智能窗戶能有效降低室內(nèi)溫度上升速率，使室內(nèi)溫度比普通空氣窗戶和HD20N3基智能窗戶更低且更接近舒適溫度范圍。在不同天氣條件下，HD20N3Ps基智能窗戶也能保持良好的室溫調(diào)節(jié)性能，展現(xiàn)出卓越的適應(yīng)性和穩(wěn)定性。此外，該智能窗戶在不同溫度下能自適應(yīng)地調(diào)節(jié)透光率，滿足實際應(yīng)用需求，且經(jīng)過多次循環(huán)測試后，其溫度調(diào)制性能穩(wěn)定，具有出色的耐久性。
圖5. HD20N3PS基智能窗戶的室溫調(diào)節(jié)性能。
該研究成功制備出具有快速相變速率、高熱穩(wěn)定性和抗紫外特性的纖維素基熱致變色智能窗戶。通過引入PDMAA三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、Na?SO?和小尺寸PDA納米顆粒，有效解決了傳統(tǒng)熱致變色水凝膠的諸多問題，為智能窗戶的發(fā)展提供了新的技術(shù)路徑，對提高建筑能源效率、推動碳達(dá)峰和碳中和目標(biāo)的實現(xiàn)具有重要意義。
論文的第一作者為福州大學(xué)王凱博士。福州大學(xué)賴躍坤教授、黃劍瑩教授、江獻(xiàn)財副教授、新加坡國立大學(xué)林志群教授為論文的共同通訊作者。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃(2022YFB3804905，2022YFB3804900)和國家自然科學(xué)基金(22375047，22378068)等項目的大力支持。
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